Согласно имеющимся данным о результатах археологических исследовательских работ, на территории района до сих пор не найдено достоверных следов человека древнекаменного периода (палеолита). В пределах района обнаружены останки древних животных, был найден позвонок ихтиозавра, обитавшего в древнем море. Обнаружены так же останки мамонта и других животных, современных человеку палеолита. Так, были извлечены кости мамонта, бивень, зубы и проч. Из правого берега р. Костромы у с Георгиевского Пригородной волости; близ д. Слон Покровской волости на берегу р. Костромы найдена нижняя челюсть мамонта, ниже д. Спас на левом берегу р. Костромы были обнаружены бивни, берцовая кость, челюсть и зубы. Были и другие находки в пределах современных границ г. Буя.
Существование человека на территории Буйского края в эпоху неолита доказано. В разных местах Буйского района были найдены следы людей, живших в послеледниковый период, изготовлявших шлифованные каменные орудия, употреблявших лук и стрелы с каменными наконечниками. Это были люди, вполне близкие к современному человеку по многим антропологическим признакам. Они занимались охотой, рыболовством, мотыжным земледелием и скотоводством.
О жизни первобытных людей в нашей местности свидетельствуют археологические находки. Судя по таким находкам как скребки, наконечники копий, стрел, эти люди занимались охотой и рыбной ловлей. В дальнейшем своём историческом развитии начинают заниматься зем¬леделием. У д. Волотово найден камень, который, судя по форме, служил для растирания зерна, собираемого с ди¬корастущих злаков.
Находка стоянки первобытного человека обнару¬жена в 1927 г. возле д. Поповка Княгининского сельсове¬та. Собрана коллекция из керамики, наконечников дроти¬ков и скребков. Возле д. Большое Молочное найден крем¬невый грубо обработанный наконечник дротика, таковой же — на территории городка на левом берегу реки Костромы. Одна коллекция была отослана в редакцию газеты «Пионерская правда», другую краеведы собрали для музея в 1941 г. В 1950г. признаки стоянки первобытника найдены на левом берегу р. Костромы возле д. Сафоново. В подмытом водой и обвалившемся под откос бе¬реге обнаружены обломки керамики, забитые водой в кочки упавшего берега. Там же найдены кремневые на¬конечники стрел и скребки. Культурный слой не обсле¬дован.
Возле д. Костиново найден прекрасно сохранившийся шлифованный камен¬ный топор. Половина такого же топора была найдена около д. Поповка, на берегу старицы р. Костромы — «Зай¬мы».
В 1940 г. на развилке железных дорог Буй — Ярославль и Буй — Вологда, в 4-5 км от станции Буй СЖД, краеведы обнаружили 98 курганов — древних за¬хоронений, в 1950 г. — ещё 26 курганов и в 1954 г.- один курган. Все они имеют размеры от 12 до 18 мет¬ров в диаметре при высоте от 3/4 до 2 2/1 метров. Часть курганов разрезана линией отчуждения ж/д. в сто¬роне к городскому кладбищу, расположенному на ко¬ренном берегу р. Костромы, который со временем отка¬тился далеко к востоку на расстояние от 1/2 км до 3/4 км.
Первые упоминания о волостях, из которых впоследствии составился Буйский район, относятся к XI веку (волости Андоба (бассейн реки Андоба), Борок, Корега (бассейн реки Корега), Ликурга, Залесье, Шачабал (бассейн реки Шача Большой – ныне Сусанинский район) и Письма). В 1433 г. Василий Темный отдал своему дяде Юрию волости Андоба, Корега, Борок, Березовец (Галичский район) с залесьем и Шиллингу. Некоторые селения Андобского стана упомянуты в 1610 г. польским королем Сигизмундом III в дарственных грамотах. Волости Ликурга и Шачеваб в 20-30-х г.г. XV века переходили от Галичских к Московским князьям и обратно. В этот период времени волости не являлись административно-территориальными единицами, образовывались в бассейнах рек и не имели постоянных границ. Управление в них осуществлялось общественными выборщинами во главе со старостами.
При первом разделе России на губернии 1708 – 1709 г.г. Костромская провинция (с Буйской осадой) вошли в состав Московской губернии. При втором разделе на губернии в 1778 г. при Екатерине II в Костроме было открыто наместничество, к которому отошли Галич со своими пригородами. В 1797 г. при Павле I была учреждена Костромская губерния. В числе прочих уездный город Буй объявлен заштатным (восстановлен со своим уездом лишь в 1802 году при Александре I).
Изменения волостного деления до 1917 года были незначительны.
Существенные изменения в административное деление Костромской губернии внесло Постановление Президиума ВЦИК от 24.10.23 г. «О перегруппировке и сокращении числа волостей Костромской губернии».
В Буйском районе осталось 8 волостей вместо 17.
Буйский муниципальный район был образован в соответствии с постановлением Президиума ВЦИК о районировании Костромской губернии от 8 октября 1928 г. В современных границах он существует с 1944 года.
